Первые поселения людей на территории округа относятся к VIII тысячелетию до н. э. (палеолит). Многочисленны стоянки эпохи бронзы (II—I тысячелетия до н. э.). В V—XIII веках н. э. здесь обитали племена неустановленной этнической принадлежности, которых русские знали под именем «печера», а ненцы называли «сиртя». К этой культуре относится Ортинское городище, святилища на реке Гнилке и на острове Вайгач.
Ненцы мигрировали на территорию округа из низовьев Оби в начале II тысячелетия н. э. Примерно в это же время начинается колонизация крайнего северо-востока Европы новгородцами. Русские летописи отмечают зависимость в IX веке Печоры и Югры от киевских князей и систематические сборы дани. Окончательное установление власти Новгорода над Печорой произошло в XIII—XV веках. После присоединения Новгорода к Москве (1478 год), к Московскому государству перешла и территория нынешнего Ненецкого автономного округа. В 1500 году военной экспедицией князя Семёна Курбского на Печоре была заложена порубежная крепость Пустозёрск – первый русский город за полярным кругом. Этот ныне не существующий город в течение веков был административным и торговым центром всех земель от Мезени до Урала.
Нижнюю Печору и побережье Баренцева моря осваивали, кроме русских (поморов) и ненцев, также коми-зыряне, коми-пермяки и коми-ижемцы. В XVIII веке началось заселение поморами Канинского полуострова.
В XIX — начале XX века территория округа входила в состав Мезенского и Печорского уездов Архангельской губернии.
В 1928 году вышло постановление об административных центрах Канинско-Тиманского района Мезенского уезда и Тельвисочно-Самоедского района Печорского уезда Архангельской губернии.
15 июля 1929 года был образован Ненецкий округ Северного края. Активное участие в создании округа приняли П. Г. Смидович и Н. Е. Сапрыгин[16]. В состав округа из Архангельской губернии вошли: Канинско-Тиманский район, Пешский и Омский сельсоветы Мезенской волости Мезенского уезда, Тельвисочно-Самоедский район Печорского уезда. Из АО коми (зырян): Большая Земля (тундра) Ижмо-Печорского уезда. Таким образом, по Постановлению ВЦИК утверждён следующий состав Ненецкого округа: Канинско-Тиманский район, с центром в селе Нижняя Пёша и Ненецкий район (Большеземельский), с центром в культбазе Хоседа-Хард.
Постановлением ВЦИК от 20.12.1929 были внесены изменения в административные границы округа: в состав была включена Пустозёрская волость Печорского уезда (за исключением Ермицкого сельсовета) и прибрежные острова, а также был образован третий административный район — Пустозёрский район, с центром в селе Великовисочное.
В 1930-м году Ненецкий округ переименован в Ненецкий национальный округ.
1 января 1931 года население составило 14 983 человека (всё сельское), плотность — 0,07 чел/км². Площадь — 214 500 км². В 1931 году Пустозёрский район был переименован в Нижне-Печорский, а его райцентр был перенесён в село Оксино.
Постановлением ВЦИК от 2 марта 1932 года административный центр Ненецкого национального округа, Северного края, был перенесён из села Тельвисочного в рабочий посёлок Нарьян-Мар.
Постановлением Президиума ВЦИК от 10.02.1934 к Ненецкому округу были причислены многие острова, находящиеся вблизи территории округа, в том числе остров Вайгач, а также территория Несского сельсовета Мезенского района.
В 1940 году был образован Амдерминский район и тундровые советы — Карский, Ю-Шарский и Вайгачский (островной).
В октябре 1940 года посёлок Воркута был передан из Большеземельского района в состав Коми АССР.
В годы Великой отечественной войны в Нарьян-Маре с октября 1941 года в городе начал действовать военный аэродром, который относился к 772-й авиабазе Беломорской военной флотилии. Самолёты из Нарьян-Мара выполняли разведывательные полёты в Арктике.
В День авиации 1944 года работники Нарьян-Марского морского порта передали лётчику Беломорской военной флотилии В. В. Томашевскому самолёт-бомбардировщик Ил-4 «Работник Печорского флота», купленный на деньги портовиков.
7 сентября 1944 года труженики Ненецкого округа передали лётчикам Беломорской военной флотилии истребитель Як-7Б Нарьян-Марский судостроитель, который был вручен Герою Советского Союза капитану А. К. Тарасову.
17 августа 1942 года, в двух милях от северного побережья острова Матвеев в Баренцевом море, германская подводная лодка U-209, открыла артиллерийский огонь по каравану судов шедших из посёлка Хабарово в Нарьян-Мар. Лихтер «Ш-500», баржа П-4 и буксирный пароход «Комилес» были потоплены. Буксирный пароход «Комсомолец» загорелся и выбросился на берег. Пароходу «Норд» удалось уйти. Из 328 человек, находившихся на судах уничтоженного каравана, 305 утонули, либо погибли в ходе артиллерийского обстрела.
В 1943 году на востоке округа произошло восстание ненцев «Мандалада».
В июле 1954 года к округу отнесён остров Колгуев.
В 1955 году Нижне-Печорский район был упразднён.
В 1959 году все районы Ненецкого АО были упразднены, а их территория перешла в прямое окружное подчинение.
В 1977 году Ненецкий национальный округ был переименован в Ненецкий автономный округ.
В 1993 году Ненецкий автономный округ в соответствии с конституцией Российской Федерации получил статус субъекта федерации.
В 2005 году в Ненецком округе был образован Заполярный район.